PyDev, wxWidgets, XRCed

Наиболее приятным IDE для Python, по моему мнению, является PyDev на базе Eclipse.

GUI лучше всего создавать с помощью wxWidgets (и не только для Python’а, библиотека отлично работает с множеством других языков), собственно формы рисовать — в XRCed (входит в дистрибутив wxWidgets). Есть еще неплохой коммерческий продукт wxDesigner, но он не существенно удобней XRCed, при этом некоторые функции в нем реализованы, с моей точки зрения, хуже.